登基為帝

1259年8月11日，蒙哥在四川合州釣魚山病逝，9月19日，在四川的忽必烈異母弟末哥派來的使者向忽必烈宣布這個消息，并請忽必烈北歸繼承帝位，忽必烈則認為“吾奉命南來，豈可無功遽還？”于是進攻南宋，并多次獲勝，后來，忽必烈的正妻察必派使者密報，和林眾臣謀立忽必烈之弟阿里不哥，而且阿里不哥已經派阿藍答兒在開平附近調兵，脫里赤在燕京附近征集民兵，使者催促忽必烈早日北還。

11月17日，儒臣郝經上《班師議》，陳述必須立即退兵的理由，堅定了忽必烈退兵北返的決心，忽必烈聲稱要進攻南宋首都臨安，留大將繼續對鄂州的圍攻，增加對南宋的軍事壓力，南宋丞相賈似道派使者請和，約定南宋割地，并且送歲幣，忽必烈于是在當日撤兵北返。

1260年1月4日，忽必烈率軍抵達燕京即今北京市，解散了脫里赤征集的民兵，“民心大悅”，忽必烈率軍在燕京近郊駐扎，度過整個冬天，并積極和諸王聯絡，準備在1260年春天召開庫力臺大會，舉行登基大典。

1260年5月5日忽必烈登基成為大蒙古國皇帝即蒙古帝國大汗，忽必烈發布稱帝的即位詔書《皇帝登寶位詔》，在詔書中，他自稱為“朕”，稱他的哥哥元憲宗蒙哥為“先皇”。

1260年6月29日，忽必烈發布《中統建元詔》，正式建年號“中統”。

1264年9月7日，忽必烈發布《至元改元詔》，取《易經》“至哉坤元”之義，改“中統五年”為“至元元年”，12月18日，忽必烈將國號由“大蒙古國”改為“大元”，從大蒙古國皇帝變為大元皇帝，大元國號正式出現，忽必烈成為元朝首任皇帝。

攻滅南宋

1263年五月，忽必烈升開平為上都，作為駐夏的納缽。

1264年八月，又下詔燕京(金中都，金亡后稱燕京)仍改名為中都，作建都的準備。

1272年二月，采劉秉忠議，改中都為大都，宣布在此建都。

1273年，大都宮殿建成，次年正月元旦，忽必烈在正殿接受朝賀，元朝從此即定都在大都(北京市)，大都代替和林，成為元朝多民族國家的政治中心，至此以后，明、清兩代，北京一直是國家的首都。

1274年，忽必烈命令屯戍高麗的鳳州經略使忻都、高麗軍民總管洪茶丘率兵15000人，大小戰船900艘出征日本，在日軍堅決抵抗下，首戰只獲小勝，未能深入，不久，因臺風將大部分戰船毀壞，加上已兵疲箭盡，元軍只得倉促撤回。

1275年二月，忽必烈派禮部侍郎杜世忠等出使日本，杜世忠等一到日本，就被鐮倉幕府處死，這一消息直到1280年才傳到元朝。

于是，忽必烈決心再次征討日本，是年下半年，元朝征調軍隊(包括結集南宋新附軍)，成立征東行省(亦稱日本行省)主持征伐大計。

1276年2月4日，元軍攻入臨安，宋恭帝奉上傳國玉璽和降表，南宋滅亡，元朝掌握全國性政權，1279年3月19日，南宋海上流亡政權殘余的最后一支抵抗力量被消滅。

1281年正月，忽必烈命令元軍兵分兩路遠征日本，但仍然失敗。