詹才芳將軍早在擔任黃陂縣游擊大隊大隊長時，曾率隊在黃安縣南部一帶活動，打擊反動武裝，建立工農政權，為開創鄂豫皖根據地進行著殊死搏斗。期間，他數次遇險，均機智勇敢地化險為夷，人稱打不死的“飛毛腿”。

詹才芳于1927年參加了著名的黃麻起義，同年加入中國共產主義青年團并轉入中國共產黨。土地革命戰爭時期，任湖北黃陂縣游擊大隊大隊長，紅一軍第一師排長，連長，連政治指導員，營長，第三十團政治委員。

1932年3月22日到5月8日止，紅四方面軍在皖西發起了著名的蘇家埠戰役。其間，由于團長王樹聲此前身負戰傷住院，使得詹才芳的軍事指揮才能得以突顯。3月21日晚，詹才芳指揮紅三十團和兄弟部隊一道，在進軍中擊潰由蘇家埠增援青山店的國民黨軍，然后又轉而進攻蘇家埠。進攻中，紅三十團官兵團結一心把蔑條、稻草扎成把，用水浸濕后在塹壕前堆成垜，用來抵抗敵軍射來的子彈。另外，他們又在一周內挖出一條1人多深、3米寬的里外3層，足有兩三里的塹壕，顯示出了過人的技戰術水平。此外，詹才芳還組織官兵向國民黨軍積極展開宣傳攻勢，給因困餓開小差的敵軍士兵送食物。這一舉動極大地瓦解了國民黨軍的士氣，到紅軍陣地前投誠的官兵日益增多。

詹才芳指揮紅三十團圍困和瓦解蘇家埠守敵時，蔣介石急派國民黨第七師代師長厲式鼎為皖西“剿共”總指揮，調集15個團2萬余人，從合肥出發增援蘇家埠，結果正中徐向前埋伏。紅軍俘敵皖西“剿共”總指揮厲式鼎及5個旅長、12個團長以下官兵1.8萬余人；繳獲步槍1.5萬余支、機槍250挺、山炮4門、迫擊炮40門、電臺5部、手槍1000余支，取得了紅軍戰史上的特大勝利。最后，蘇家埠被圍困的國民黨軍，外援無望，內無糧草，戰斗力徹底瓦解，在紅軍展開強大政治攻勢之后，被迫全部繳械投降。

紅四方面軍被迫實行戰略轉移后，詹才芳發揮其軍事才能，創造了不少經典戰例，并歷任紅四方面軍第四軍十二師政治委員，紅九軍政治委員，紅三十一軍政治委員，川西第五縱隊司令員。

這一時期，詹才芳還保護了一批后來成為我軍開國將領的紅軍干部，辦法是把挨“肅”的干部收在身邊當勤務員。事后詹才芳回憶此事時曾說：“我又不是縣太爺，要那么多勤務員做么事？在那種形勢下，我只有這樣做保險一些。”

長征途中，詹才芳愛護戰士，厚人克已，以身作則，顧全大局。一次，一名新戰士打破一家藏民的水缸，沒有賠償就隨隊出發了。詹才芳得知后，趕緊找來戰士講清道理，并親自登門賠償道歉。他自從小時在地主家偷肉吃遭毒打受驚嚇后，平生不再吃肉，因而人稱“齋公”。他怕警衛戰士給他吃肉，便與他們分開吃飯，這在當時是極少有的事。

在一次戰斗中，部隊繳獲了敵人一批罐頭，這對于生活異常艱苦的紅軍無疑是非常珍貴的，他立即叫戰士給朱德總司令送一箱去，但怕里面有毒，他這個“齋公”就親口嘗了一塊。可是，就是這個“一有繳獲就想到上級”的優點，后來卻給他帶來了麻煩。1936年7月，詹才芳打甘肅洮州時繳獲十幾桶汽油，他派戰士把汽油送往方面軍總部，不想戰士在途中抽煙引起爆炸。為此，當年8月，他被調到紅四方面軍紅軍大學去學習，由一名軍政委降到一個普通學員。戰士們都為他不平，他卻對指戰員們說：“責任我一個負了，就免得再追究具體辦事的師團干部了。再說，進了‘紅大’，我也成了大學生。”

此后，詹才芳歷任中國人民抗日軍政大學第二分校大隊長、晉察冀軍區第三軍分區副司令員兼參謀長、冀熱遼軍區副司令員、冀東軍區司令員，東北野戰軍第九縱隊司令員、第四野戰軍四十六軍軍長等職，在抗日戰爭和解放戰爭中立下赫赫戰功，中華人民共和國成立后被授予中將軍銜。